点赞!我院董帆教授团队连续在国际顶级期刊发表重要研究成果

发布时间:2022-03-11 浏览量:

近期,我院新材料与能源科学研究中心碳中和与绿色催化创新团队董帆教授连续在国际顶级期刊Nature CommunicationsAngewandte Chemie International Edition发表重要研究成果三篇。

Nature Communications上发表的“Subnanometric alkaline-earth oxide clusters for sustainable nitrate to ammonia photosynthesis”我院董帆教授、李解元研究员分别为论文通讯作者和第一作者。

 

 

BaONCs-TNS催化剂的原位构筑


本文报告了由亚纳米碱土氧化物团簇催化的硝酸盐到氨光合作用途径(NO3-RR)。该催化剂具有 11.97mol gmetal-1 h-1 (89.79 mmol gcat-1h-1) 的高氨光合作用速率,选择性接近 100%。72 h内氨的总产率为0.78 mmol,这在光催化NO3-RR领域表现出明显的优势。对分子水平反应机理的研究表明,亚纳米团簇与 TiO2 底物之间独特的活性界面有利于硝酸盐的活化和解离,因此有利于在低能量输入的情况下高效、高选择性地还原硝酸盐合成氨。作者还开发了 NO3-RR 途径在模拟废水中的实际应用,显示出了其工业应用的巨大潜力。这些发现对于基于团簇催化剂的功能开发具有通用性,并且为开发具有低能耗和低碳排放的先进氨合成路线开辟了道路。

 

 

2快速扫描原位红外光谱测试及吉布斯自由能

 

Angewandte Chemie上发表的“Insights into Dynamic Surface Bromide Sites in Bi4O5Br2 for Sustainable N2 Photofixation”,董帆教授为通讯作者。本文通过在Bi4O5Br2(BOB)超薄纳米片上发现并验证了在光反应下Br缺陷产生并充当活性位点及暗反应下缺陷自发湮灭并保护活性位点的过程,并可通过控制外界条件调控表面Br循环。进一步,利用快速扫描原位FT-IR光谱验证了在含Br缺陷BOB表面(BrV-BOB)光催化还原N2以交替缔合加氢路径进行。最后结合VASP-sol理论计算在液相环境中验证了表面Br缺陷上的氮气光催化还原转化为氨的精确反应路径。

此前,我院董帆教授、专职科研人员邓邦为分别为通讯作者、第一作者,已在该期刊刊登了题为“The Crystal Plane is not the Key Factor for CO2-to-Methane Electrosynthesis on Reconstructed Cu2O Microparticles”的学术论文。


 

3机理示意图

 

本文采用电化学原位拉曼和原位表面增强红外光谱(SEIRAS)技术,并结合DFT理论计算揭示了原位重构形成的Cu2O/Cu界面是决定甲烷生成的关键,研究结果表明,在三个不同晶面的Cu2O微粒上,甲烷的选择性都占据了主导地位。密度泛函理论(DFT)计算进一步表明,无论Cu2O的初始晶面如何,*CO中间体都通过Cu2O与Cu之间类似的桥式构型进行质子化生成*CHO(CH4形成的关键中间体)。由于乙烯和氢气的选择性均得到了较大抑制,因此在t-Cu2O催化剂上获得了最高的甲烷法拉第效率(71%),部分电流密度约为12.5 mA cm-2。 

碳中和与绿色催化创新团队连续在顶级期刊上发表高水平论文,向该领域展示了团队的创新研究能力,也为研究院提升国际知名度和学术影响力的贡献了力量。

论文信息:

Jieyuan Li, Ruimin Chen, Jielin Wang, Ying Zhou, Guidong Yang & Fan Dong*, Subnanometric alkaline-earth oxide clusters for sustainable nitrate to ammonia photosynthesis, Nature Communications, 2022, 13, 1098.

https://www.nature.com/articles/s41467-022-28740-8


Xing’an Dong+, Zhihao Cui+, Xian Shi, Ping Yan, Zhiming Wang, Anne C. Co, Fan Dong*, Insights into Dynamic Surface Bromide Sites in Bi4O5Br2 for Sustainable N2 Photofixation, Angewandte Chemie International Edition, 2022

https://doi.org/10.1002/anie.202200937

Bangwei Deng, Ming Huang, Kanglu Li, Xiaoli Zhao, Qin Geng, Si Chen, Hongtao Xie, Xing’an Dong, Hong Wang, and Fan Dong*, Crystal plane is not the key factor for CO2-to-methane electrosynthesis on reconstructed Cu2O microparticles, Angewandte Chemie International Edition, 2022,

https://doi.org/10.1002/anie.202114080

团队介绍:

碳中和与绿色催化创新团队现有教授/研究员4人,副教授/副研究员5人,助理研究员2人,博士后2人。其中包括国家级人才计划2名,电子科大“校百人”计划1名。

该团队致力于服务国家在高性能传感材料与器件、大气环境保护和光电催化能源转化等方面的重大需求,开展高性能气体传感材料与器件、环境催化材料和半导体光电催化材料等方面的研究和成果转化。近年来,团队主持各类科研项目15项,包括国家自然科学基金项目5项、国家重点研发计划课题2项。团队近5年总计发表SCI论文300余篇。团队负责人和成员获得省部级自然科学奖和科学技术奖一等奖和二等奖5项、中国环境科学学会青年科学家金奖等科技奖励10余项、有3人入选了2020年科睿唯安全球高被引科学家。

该团队在研究院的支持下,将专注原创性科学问题的探究以及自主知识产权成果的产业落地,力争为我国环境事业和碳中和技术的发展做出贡献。




文稿:王俊超、碳中和与绿色催化创新团队 / 图片:碳中和与绿色催化创新团队 / 编辑:李卓然  / 审核:李卓然  / 发布者:李卓然